《成为名垂青史的恶役千金吧！》围绕着女主角卡塔莉娜展开。卡塔莉娜本是公爵家的千金，却在一场意外后恢复前世记忆，意识到自己身处一款乙女游戏世界，且自己还是那个会在游戏中迎来悲惨结局的恶役千金。为了改变命运，她决定不再按照原剧情当恶毒女配，而是努力做一些“好事”。她与游戏中的各位攻略对象相处，包括帅气的王子杰弗里、温柔的学者基斯等。在这个过程中，原本设定的剧情走向逐渐被打乱，众人对卡塔莉娜的感情也发生了奇妙变化，不再是原剧情中的敌对，而是产生了别样的情愫，一场充满欢乐与意外的异世界生活就此展开。
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